▲Alexander Holleitner教授、Christoph Kastl博士和Elmar Mitterreiter在原子極限下進(jìn)行HIM光刻。

Alexander Holleitner教授及其團(tuán)隊(duì)來自德國(guó)慕尼黑工業(yè)大學(xué)Walter Schottky研究所（WSI）下屬的納米技術(shù)和納米材料研究中心。正如該所名稱所示，其研究方向是納米材料領(lǐng)域的二維半導(dǎo)體和拓?fù)淞孔硬牧稀Ｔ搱F(tuán)隊(duì)主要關(guān)注納米級(jí)電路在光電和光伏特性以及通信和信息技術(shù)領(lǐng)域的應(yīng)用。為此，他們主要研究納米級(jí)結(jié)構(gòu)以及材料的原子級(jí)操縱和觀測(cè)。

據(jù)Nature Communications和Nano Letters上最新發(fā)表的文章報(bào)道，Holleitner教授和Finley教授率領(lǐng)的WSI團(tuán)隊(duì)利用蔡司氦離子顯微鏡，在二維半導(dǎo)體材料二硫化鉬（MoS2）中精心設(shè)計(jì)了原子缺陷。關(guān)于他們的研究，我們采訪了Holleitner教授和Elmar Mitterreiter——該團(tuán)隊(duì)的成員之一、同時(shí)也是該系列文章的共同作者。

是什么科學(xué)問題促使您開展這項(xiàng)研究？

量子技術(shù)的重要性日益凸顯。為了探索信息技術(shù)的最小單元、尋求合適量子技術(shù)的基質(zhì)材料，人們開展了深入廣泛的研究。在這個(gè)過程中，我們急需一種易調(diào)整、快速且高精密度的納米圖案加工技術(shù)，從而在合適的材料中創(chuàng)建最小的功能單元。二維材料不僅具有獨(dú)特的電子和光學(xué)性質(zhì)，還可以提供平面外（out-of-plane）方向上的量子限制或限域效應(yīng)，堪稱是基質(zhì)材料的理想選擇。在此基礎(chǔ)上，我們提出了這樣一個(gè)問題：如何在二維材料（如MoS2）中實(shí)現(xiàn)原子級(jí)別的功能化？例如，如何在大規(guī)模應(yīng)用中精密構(gòu)建具有光學(xué)活性的原子缺陷？在加工和應(yīng)用過程中的實(shí)際物理過程又是什么？

蔡司氦離子顯微鏡（HIM）是如何實(shí)現(xiàn)上述工作的？

▲利用氦離子顯微鏡（HIM）對(duì)二維材料進(jìn)行高分辨率圖案加工。此圖展示了氦離子束（紅色）照射下的單層二硫化鉬以及利用掃描隧道顯微鏡（STM）進(jìn)行后續(xù)研究。

基于二維材料本身的特質(zhì)，對(duì)其的納米級(jí)加工就需要很高的表面靈敏度。此外，潛在的工業(yè)界應(yīng)用還需要我們的加工工藝能滿足高精度、可擴(kuò)展和快速圖案加工的要求。

蔡司氦離子顯微鏡（HIM）（點(diǎn)擊查看）正是集所需的各種特性于一身的解決方案。對(duì)于本實(shí)驗(yàn)中使用的MoS2二維材料，氦離子與MoS2在亞納米尺度上相互作用，以極高的精密度準(zhǔn)確地去除MoS2基質(zhì)晶體中的單個(gè)原子。

▲利用氦離子顯微鏡進(jìn)行圖案加工處理。左圖：綠線代表所需加工的間距為20 nm的線形圖案。右圖：利用掃描隧道顯微鏡（STM）解析得到的單層二硫化鉬的線形圖案。從結(jié)果中我們可以看到線條的間距為所設(shè)計(jì)的20 nm，同時(shí)我們也發(fā)現(xiàn)每條線的平均寬度約為8 nm。STM的測(cè)量是在美國(guó)伯克利的Molecular Foundry與Bruno Schuler和Alex Weber-Bargioni共同完成的。

您取得的主要成果是什么？其中是否有出人意料或特別振奮人心的成果？

利用氦離子顯微鏡（HIM）（點(diǎn)擊查看），我們能夠在二維 MoS2中定點(diǎn)精度在10nm以內(nèi)空間范圍內(nèi)構(gòu)建不同類型的晶格缺陷。我們將該精度與氦離子入射離子束直徑（＜1 nm）進(jìn)行比較后發(fā)現(xiàn)，產(chǎn)生晶格缺陷的精度主要受來自支撐材料的背散射離子的限制。在進(jìn)一步的研究中，我們確認(rèn)了最常出現(xiàn)的晶格缺陷的種類——硫原子空位。這種空位可以作為單光子發(fā)射源，從而被用于量子通訊或其他領(lǐng)域。

▲在固定劑量的氦離子照射下測(cè)得的二硫化鉬掃描隧道顯微鏡（STM）圖像。如圖所示，氦離子轟擊誘發(fā)四種類型的缺陷（標(biāo)記為I-IV）。此外，帶電荷的晶格缺陷在圖像中呈現(xiàn)不同的黑色圓環(huán)。

資料來源：E. Mitterreiter et al. Nano Letters 2020。

該研究有哪些潛在應(yīng)用？

以高精度大規(guī)模地構(gòu)建原子缺陷可以實(shí)現(xiàn)多種不同的應(yīng)用。比如上述的單光子發(fā)射在諸多量子技術(shù)應(yīng)用中都起到至關(guān)重要的作用。我們還發(fā)現(xiàn)某些氦離子誘發(fā)的缺陷也具有催化活性，可用于將水分解為氫和氧。該過程可以用于可持續(xù)清潔能源的供應(yīng)。

從更廣泛的層面上來看，高精度的蔡司氦離子顯微鏡（HIM）加工功能能實(shí)現(xiàn)固態(tài)物理學(xué)科研人員幾十年來夢(mèng)寐以求的微納操作。

▲左圖：所需氦離子加工的單層二硫化鉬的光學(xué)顯微鏡圖像。白色方塊表示需要固定劑量氦離子照射的區(qū)域，白色圓圈表示需要HIM的氦離子束誘發(fā)的單點(diǎn)缺陷。右圖：黑色矩形（左）相對(duì)應(yīng)的HIM照射區(qū)域的光致發(fā)光圖。黑色區(qū)域表示不存在缺陷致發(fā)光，綠色和藍(lán)色區(qū)域表示存在缺陷致發(fā)光。如圖所示，與缺陷有關(guān)的發(fā)光位置與氦離子誘發(fā)缺陷的空間位置完全一致。

測(cè)量數(shù)據(jù)由K. Barthelmi和L. Sigl（TUM）提供。

您對(duì)下一步的研究方向有何想法？

接下來，我們會(huì)更深入地探索氦離子形成的單光子發(fā)射源。我們需要全面了解誘導(dǎo)單光子發(fā)射的實(shí)際物理過程，從而更好地控制并將其運(yùn)用于各種量子技術(shù)，比如量子通訊中的光子糾纏。我們目前尚處于第二次量子革命的起步階段，要完全理解和控制這些量子現(xiàn)象，還有很長(zhǎng)的路要走。

參考文獻(xiàn)：

- Atomistic positioning of defects in helium ion treated single layer MoS2. Nano Letters

- Atomistic defects as single-photon emitters in atomically thin MoS2. APL Perspective

- Scalable single-photon sources in atomically thin MoS2. arXivLabs

- Site-selectively generated photon emitters in monolayer MoS2 via local helium ion irradiation. Nature Communications